张兴华
,
张琦
,
陈伦刚
,
徐莹
,
王铁军
,
马隆龙
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60733-5
采用化学沉淀法合成了SiO2-ZrO2复合氧化物载体,并以浸渍法制备了Ni/SiO2-ZrO2双功能催化剂,考察了焙烧温度对催化剂结构及其催化愈创木酚加氢脱氧制环己烷性能的影响.结果表明,经500°C焙烧催化剂的加氢脱氧活性最高,在Ni金属中心和SiO2-ZrO2载体材料的协同作用下,愈创木酚转化率为100%,环己烷选择性为96.8%.对催化剂进行N2物理吸附、H2化学吸附、X射线衍射分析、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附与Raman光谱等表征后发现,合成的SiO2-ZrO2为无定形的酸碱两性氧化物;经500°C焙烧的催化剂样品的有效比表面积和孔体积均明显增大,表面酸量最多,硝酸镍分解成小颗粒的NiO较易被H2还原,这些特性是该催化剂样品具有高效加氢脱氧活性的原因.
关键词:
镍
,
氧化硅
,
氧化锆
,
焙烧温度
,
愈创木酚
,
加氢脱氧
,
环己烷
校准
,
詹望成
,
郭耘
,
郭杨龙
,
龚学庆
,
卢冠忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61014-2
的稳定性.本文以传统均相Co盐催化剂的多相化为出发点,制备了Co掺杂SAPO-5与分子筛催化剂(Co-SAPO-5),考察了Co掺杂量对催化剂结构、表面性质以及氧气选择性氧化环己烷反应性能的影响.结果表明,一部分Co进入分子筛骨架,同时有少量Co以氧化钴形式高度分散在SAPO-5表面. Co掺杂对SAOP-5催化剂比表面积没有显著影响,但可使其孔体积减小.相反, Co掺杂可以提高SAOP-5分子筛表面B酸性位数量和总酸量.活性测试结果表明,环己烷转化率随着Co-SAPO-5催化剂中Co含量的增加而增加,但KA油选择性在转化率高于6.3%时急剧下降.还考察了反应温度、反应时间、初始氧气压力和催化剂用量对Co-SAPO-5分子筛催化剂性能的影响,得到了最优反应条件.以Co-SAPO-5-0.2(Co/Si摩尔比为0.2)分子筛为催化剂时, KA油总收率最高可达7.8%.另外, Co-SAPO-5催化剂在环己烷氧化反应中显示出很好的稳定性, Co-SAPO-5-0.2催化剂套用6次后活性几乎没有变化.
关键词:
SAPO-5分子筛
,
钴
,
环己烷
,
选择氧化
,
氧气