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不同沸石分子筛对乙基叔丁基醚合成反应的催化性能

李自运 , 朱岩 , 项寿鹤

催化学报

研究了液相、加压条件下,不同沸石分子筛对低温合成乙基叔丁基醚(ETBE)的催化性能. 发现Hβ沸石的催化活性与A-35树脂催化剂的相当,远远高于其他沸石分子筛催化剂.醇/烯比对Hβ分子筛催化剂及A-35催化剂上ETBE的合成影响比较大. 但是Hβ沸石分子筛上ETBE的选择性基本不受醇/烯比的影响,而醇/烯比对树脂催化剂上ETBE的选择性影响相对较大. 加入粘合剂后,Hβ沸石分子筛催化剂的活性有所下降,但是加入致孔剂后,其活性有所提高. 加入5%聚乙二醇4000后,在温度高于65 ℃时,Hβ沸石的催化活性已经与A-35的相当,在某些温度下,甚至高于A-35树脂催化剂的活性.

关键词: 乙基叔丁基醚 , 乙醇 , 异丁烯 , HY分子筛 , HZSM-5分子筛 , Hβ分子筛 , A-35树脂 , HMCM-22分子筛 , 粘合剂 , 致孔剂

氟硅酸铵改性对HMCM-22酸性及双功能催化剂催化合成二甲醚性能的影响

毛东森 , 夏建超 , 陈庆龄 , 卢冠忠

催化学报

用氟硅酸铵对HMCM-22分子筛进行了改性处理,并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法测定了其酸性.结果表明,随着氟硅酸铵处理温度的提高, HMCM-22分子筛的B酸和L酸中心的酸量均逐渐减少.以氟硅酸铵改性的HMCM-22分子筛为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(CuO-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,对HMCM-22分子筛在适当温度(45 ℃)下进行氟硅酸铵改性,可使反应产物中烃类和CO2副产物的选择性下降,使目的产物二甲醚的选择性显著升高.当氟硅酸铵处理温度过高(85 ℃)时, CO的转化率和二甲醚的选择性均大幅度降低.

关键词: HMCM-22分子筛 , 氟硅酸铵 , 改性 , 甲醇脱水催化剂 , 双功能催化剂 , 合成气 , 二甲醚

分子筛硅/铝比对Cu-ZnO-Al2O3/HMCM-22催化合成二甲醚反应性能的影响

毛东森 , 夏建超 , 张斌 , 陈庆龄 , 卢冠忠

催化学报

以六亚甲基亚胺为模板剂,采用动态水热晶化法合成了不同硅/铝比的HMCM-22分子筛,并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床微型反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,随着HMCM-22分子筛硅/铝比的增大, CO转化率变化不大,但CO2和烃类副产物的生成量逐渐减少,从而导致目的产物二甲醚的选择性和收率均逐渐升高. 氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱表征结果表明,随着分子筛硅/铝比的增大, HMCM-22分子筛的酸中心的数量逐渐减少.

关键词: , 氧化锌 , 氧化铝 , HMCM-22分子筛 , 双功能催化剂 , 合成气 , 二甲醚

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