常青
,
江国栋
,
唐和清
,
李娜
,
黄佳
,
吴来燕
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60856-7
采用超声辅助共沉淀法成功地将磁性Fe3O4纳米颗粒沉积在氧化石墨烯表面,利用透射电镜、磁滞回归曲线和X射线光电子能谱对材料进行了表征。将该材料作为载体固定辣根过氧化物酶,考察了固定化酶催化2-氯酚、4-氯酚和2,4-二氯酚降解反应,研究了溶液pH值、反应温度、反应时间、H2O2和氯酚浓度以及固定化酶用量对酚类物质去除率的影响。基于取代基数量和位置不同,去除率排序为2-氯酚<4-氯酚<2,4-二氯酚。另外,采用GC-MS研究了降解过程中的氧化产物。固定化酶的生化性质研究表明,固定化酶比游离酶具有更好的储存稳定性、pH稳定性和热稳定性。经过4次循环利用,固定化酶仍保留66%的活性,说明磁性纳米材料可以分离回收并重复利用,在污水处理领域具有应用前景。
关键词:
磁性纳米材料
,
固定化酶
,
辣根过氧化物酶
,
生物降解
,
氯酚类物质
,
废水处理
Kandasamy Selvam
,
Muthusamy Govarthanan
,
Duraisamy Senbagam
,
Seralathan Kamala-Kannan
,
Balakrishnan Senthilkumar
,
Thangasamy Selvankumar
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62487-7
在氨水溶液中进行Fe+2和Fe+3离子共沉淀并水热处理后制得磁性纳米颗粒Fe3O4,通过戊二醛活化将纤维素酶固定于其上。采用基于响应面法的Box-Behnken法(BBD)优化了制备条件,如磁性纳米颗粒浓度、戊二醛浓度、酶浓度和交联时间。 BBD分析结果表明,用实验数据可合理调节二次模型。利用生成的基于统计数据的等高线评价了响应面的变化,以理解纳米颗粒和酶活性之间的关系。运用扫描电镜、X射线衍射和红外光谱表征了纳米颗粒上酶的尺寸、结构、形貌和结合情况。采用诸如pH值、温度、重复使用性和存储能力分析了固定化纤维素酶的活性和稳定性。发现固定后的纤维素酶表现出更好的稳定性和活性。
关键词:
磁性纳米颗粒
,
固定化酶
,
响应面法
,
表征
张其坤
,
康俊清
,
杨兵
,
赵雷振
,
侯昭升
,
唐波
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61028-2
面对日益枯竭的化石能源和资源危机,科研工作者加速了对生物资源回收利用的研究.其中,作为生物资源主要成分的纤维素被证实是一种可以重新利用的原料,甚至可以作为工业产品潜在的前驱体.因此,回收利用富含纤维素的农作物副产品显得尤为重要.目前,多数纤维素资源并没有得到充分利用,例如玉米芯,全世界只有大约0.5％被利用.为了高效利用玉米芯资源,人们尝试各种分解方法将其主要成分纤维素和半纤维素转化成葡萄糖、木糖、糠醛以及酒精等.其中,最有效的策略是利用纤维素酶来分解玉米芯中的纤维素.然而,纤维素酶在实际应用过程中缺乏长久稳定性,将纤维素酶从反应体系中回收并重复利用非常困难.将纤维素酶负载到固体载体上是提高传统生物酶稳定性和可回收性的有效方法.固载纤维素酶在批生产处理和连续生产中比自由酶更具优势,可使生物酶催化剂从反应体系中分离出来变得容易和可操控.可以作为纤维素酶载体的物质有很多,例如浮石、静电纺丝的PAN纤维、纳米纤维膜、甲基丙烯酸甲酯共聚物和石墨烯等.一般来讲,任何含有表面功能基团从而提供了可以和纤维素酶形成强物理、化学作用的载体都可以采用.纳米尺寸的载体具有特殊性,一方面纳米颗粒提供了较大的比表面积从而可以拥有可观的负载能力,另一方面纳米颗粒可以轻易解决大颗粒载体应用中产生的反应底物和催化剂之间的扩散受阻问题.目前,纳米磁性颗粒已广泛用于负载蛋白质、多肽和生物酶.另外,用纳米磁性粒子作载体可方便地借助外加磁场实现生物酶催化剂的选择性分离回收,避免了传统载体所需的过滤或离心等单元操作,从而降低了生产成本,使生物酶催化技术实现连续化操作并用于规模化工业生产.本文通过水热法制备了颗粒均匀的纳米Fe3O4磁性颗粒,然后用3-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)化学修饰,再用戊二醛作交联剂将纤维素酶通过键合作用负载到修饰后的磁性载体上,从而高效制备了一种可磁力回收的生物酶催化剂.采用透射电镜和X射线衍射表征了磁性纳米粒子、修饰后的磁性纳米粒子以及制备的生物酶催化剂的粒径、外观形貌和品格结构,用红外光谱验证了磁性纳米颗粒上固载化纤维素酶的存在,用热重分析了固载化酶和自由酶的热稳定性,计算了制备的生物酶催化剂负载量和磁性粒子含量.对影响负载酶活性的多种因素进行了考察,合适的负载温度和pH值分别为40℃和6.0,戊二醛最佳添加浓度为2.0％,适宜的固载时间为4h.在最优负载条件下得到的固载化生物酶的活性可以保持自由酶活性的99.1％.经过15次重复使用后,固定化酶活性仍能保持91.1％.将制备的生物酶催化剂用于玉米芯分解制葡萄糖反应,预处理后的玉米芯最大分解率可达61.94％.
关键词:
磁性纳米颗粒
,
纤维素酶
,
固定化酶
,
玉米芯
,
戊二醛
