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负载型ZrO2催化苯甲醛Meerwein-Ponndorf-Verley 反应中的载体效应

张波 , 汤明慧 , 袁剑 , 吴磊

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60370-7

采用浸渍法制备了Si-MCM-41和Al-MCM-41 (Si/Al=50)介孔分子筛,SiO2,γ-Al2O3及MgO等负载的ZrO2催化剂,考察了其在以异丙醇为氢源苯甲醛Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)还原反应中的催化活性,并与纯ZrO2的催化活性进行对比.同时,采用X射线衍射、N2吸脱附法、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱和吡啶原位吸附红外光谱等手段表征了催化剂.结果表明,ZrO2负载于Si-MCM-41,Al-MCM-41和SiO2后,催化活性明显提高,这归因于ZrO2与载体间存在强相互作用形成Zr-O-Si 键,使催化剂表面Zr-OH数量显著增多,Lewis酸中心强度增强,并出现Br(o)nsted酸中心,三种催化剂的活性高低次序是5%ZrO2/Si-MCM-41> 5%ZrO2/Al-MCM-41> 5%ZrO2/SiO2.而5%ZrO2/Al2O3和5%ZrO2/MgO基本无催化活性,可归因为ZrO2与γ-Al2O3的弱相互作用使5%ZrO2/Al2O3的酸性与γ-Al2O3类似,ZrO2与MgO的强相互作用使5%ZrO2/MgO基本无酸性.

关键词: 载体效应 , Meerwein-Ponndorf-Verley 反应 , 氧化锆 , MCM-41介孔分子筛 , 苯甲醛

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