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用于苯选择加氢的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂

王铭浩 , 苏宏久 , 周谨 , 王树东

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60609-3

使用浸涂法和氨气吸收沉积法制备了新型用于苯选择加氢的具有蛋壳型分布的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂,且在固定床整体反应器中对其性能进行了测试.该催化剂显示了较优的选择性和稳定性,并且在低的ZnSO4浓度(0.5%问题)下环己烯产物收率可达24.7%.采用N2吸附-脱附法,电感耦合等离子体发射光谱,光学显微镜,扫描电子显微镜及能量色散X射线光谱仪等技术研究了影响催化剂性能的因素.结果表明,NiO的引入减少了涂层中的微孔含量,有利于在低的添加剂浓度下提高环己烯选择性.ZrO2的存在抑制了涂层的烧结,保证涂层在1373K高温焙烧后仍有较大的比表面积.Ru的蛋壳分布、薄的涂层厚度、较少的微孔含量、较大的比表面积和狭窄的孔分布可能是影响整体蜂窝催化剂中该特殊催化行为的重要因素.

关键词: 整体催化剂 , 涂层 , , 环己烯 , 选择性加氢 , 尖晶石 , 氧化锆 , 氧化镍

La掺杂TiO2负载Pt催化剂制备及其室温氧化低浓度甲醛

彭洪根 , 应家伟 , 张景岩 , 张先华 , 彭程 , 饶成 , 刘文明 , 张宁 , 王翔

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62532-9

甲醛是室内装修污染的重要组分,已严重危害到人们身体健康,在室温条件下消除甲醛引起了人们的广泛兴趣.目前室温清除甲醛主要有物理吸附法、光催化法、等离子体技术及催化氧化技术.物理吸附法主要采用活性炭等作为吸附剂,其初期吸附效果较好,但当吸附饱和之后会重新释放甲醛造成二次污染;光催化法和等离子体技术需要特殊装置,不适合室内室温环境脱除甲醛;而催化氧化技术则可直接将甲醛转化为无毒无害的水和CO2,因而备受关注.Pt/TiO2被认为是目前消除甲醛最有效的催化剂.为进一步降低贵金属Pt的用量及增强其稳定性(Pt被氧化后其活性会降低),本文首次采用稀土La掺杂锐钛矿型TiO2,负载少量Pt后用于室内低浓度(0.5 ppm)甲醛的催化氧化.活性测试结果表明,纯TiO2催化剂上甲醛转化率在5%以下,有可能是物理吸附或可见光催化所致.负载0.5%Pt后,Pt/TiO2和Pt/La-TiO2甲醛转化率均高于80%,尤其是La掺杂活性高达96%以上,且在连续反应8 h甚至延长至40 h后其活性均未见下降趋势.电镜结果表明,La掺杂Pt/La-TiO2催化剂中Pt粒径从未掺杂的2.2 nm降至1.7 nm;CO程序升温脱附测试表明,Pt/La-TiO2/Pt的分散度达66%,而未掺杂样品仅为51%;X射线光电子能谱测试表明,Pt/La-TiO2的表面氧物种高于Pt/TiO2催化剂,说明La掺杂增强了Pt和载体间的相互作用.为探讨Pt/La-TiO2商业化应用前景,将粉体Pt/La-TiO2涂覆在堇青石蜂窝陶瓷上制备成整体催化剂.该整体催化剂在容积为2 m3的密室测试中5 min内即可将浓度为0.5 ppm的甲醛将至0.02 ppm以下.该催化剂在存放3个月后活性略有下降,但在10 min内仍可将甲醛浓度降至0.08 ppm,达到室内甲醛排放标准.综上,本文成功制备了La掺杂Pt/La-TiO2用于室内低浓度甲醛催化氧化,该催化剂表现出优异的催化性能.通过多种表征手段表明,La修饰后贵金属Pt纳米粒子尺寸减小、分散度提高及Pt与载体间相互作用增强是其活性优异的主要原因.以Pt/La-TiO2粉体制备的整体催化剂同样表现出了高的催化性能,具有工业应用前景.

关键词: 低浓度甲醛 , 室温氧化 , 稀土 , 镧掺杂 , , 二氧化钛 , 整体催化剂

整体式担载型Pt基催化剂上航空煤油的裂解:助剂SrO和BaO的影响

焦毅 , 王佳 , 秦莉晓 , 王健礼 , 朱权 , 李象远 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60541-5

考察了整体式担载型Pt基催化剂上国产3号航空煤油(RP-3)的常压裂解反应,着重探讨了添加BaO和SrO助剂对裂解效果的影响,以及裂解时间对积炭量的影响.采用全自动吸附仪、程序升温还原、X射线光电子能谱以及X射线衍射和扫描电镜等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在整体式担载型Pt基催化剂上RP-3裂解的总产气量比热裂解提高了39.7%; BaO或SrO助剂的添加又使其总产气量又分别提高了25.6%和37.0%;同时添加BaO和SrO的催化剂,其催化裂解总产气量则提高了96.5%.BaO和SrO助剂均可有效地抑制积炭的生成,而两者间的协同作用,进一步抑制了RP-3催化裂解过程中积炭的生成.

关键词: 催化裂解 , 积炭 , 碱土金属氧化物 , 吸热燃料 , 整体式催化剂

一个新的满足未来排放标准的摩托车尾气净化催化剂

王苏宁 , 崔亚娟 , 兰丽 , 史忠华 , 赵明 , 龚茂初 , 方瑞梅 , 陈思洁 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60092-9

采用共沉淀法制备CeO2-ZrO2-La2O3-PrO2-Al2O3复合氧化物载体材料,以浸渍法制备了Pd-Rh, Pt-Rh和Pt-Pd-Rh型整体式催化剂.用N2吸附-脱附、程序升温还原、储氧量和X射线衍射对其进行了表征,并考察了老化前后催化剂的空燃比特性、空速特性和温度特性.结果表明,在三种催化剂中, Pt-Pd-Rh型催化剂表现出更优异的性能.在40000 h-1空速下,新鲜Pt-Pd-Rh型催化剂对C3H8, CO和NO的起燃温度T50分别为239,187和191oC,ΔT (T90-T50)分别为21,3和3oC.老化后, C3H8, CO和NO的T50分别为298,203和223oC,ΔT分别为22,5和13oC,且老化前后空燃比窗口较宽,适合于未来排放标准的摩托车尾气净化.

关键词: 摩托车尾气净化 , 整体式催化剂 , 铂-钯-铑 , 空燃比特性 , 空速特性 , 温度特性

3D二硫化钼/石墨烯组装体的制备及其催化脱硫性能

王旭珍 , 刘宁 , 胡涵 , 王新平 , 邱介山

新型炭材料

采用水热合成法,原位一步还原硫钼酸铵/氧化石墨前驱体,得到三维的二硫化钼/石墨烯(3D-MoS2/G)组装体催化剂。通过X-射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、拉曼光谱仪、场发射扫描电镜、透射电镜以及低温氮吸附等手段对其结构和形貌进行表征。以羰基硫( COS)的催化加氢转化为评价指标,对比研究微波处理前/后组装体催化剂的加氢脱硫性能。与传统硫化法制备的MoS2/γ-Al2 O3催化剂相比,经微波处理的水热一步法构筑的3D-MoS2/G-160M组装体显示出优异的催化加氢脱硫活性,在较低的反应温度下(260℃),COS转化率即可达100%。这种优异的催化性能归结为三维组装体的特殊结构及高度分散在其石墨烯片层上的MoS2纳米晶的共同作用。

关键词: 石墨烯 , 组装体催化剂 , 二硫化钼 , 羰基硫 , 加氢脱硫

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