张影
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杜梅芳
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吴高贺
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侯宁普
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鲁贵林
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张忠孝
材料导报
对煤制气再燃低NOx燃烧过程进行分析,采用量子化学密度泛函理论(DFT)研究NH2自由基与NO的反应机理.全参数优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,并计算了它们的能量,通过振动频率分析证实中间体和过渡态的真实性.同时用内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态.为了得到更精确的能量信息,在QCISD(T)水平上计算了单点能.对NH2自由基与NO反应机理进行分析比较,并通过模拟NH2自由基与NO的反应,得出通道NH2+ NO→ IM1→TS1→IM3→N2+ H2O的活化能最低(206.1kJ/mol),为最佳反应通道.揭示其微观机理,对进一步认识再燃脱氮的本质和主要过程提供了重要的理论依据和实践指导.
关键词:
NH2
,
自由基
,
NO
,
反应机理
,
活化能
