罗正维
,
江晖
,
胡龙志
,
李丹
,
耿文华
,
韦萍
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60143-1
研究了N2/Ar介质阻挡放电处理对负载CuO的TiO2可见光光催化活性的影响.采用X射线衍射、紫外-可见分光吸收光谱、透射电镜、X射线光电子能谱和电子自旋共振进行了表征,详细考察了等离子改性参数包括气氛组成、处理时间和处理功率对改性效果的影响,并通过降解甲基橙溶液考察了可见光光催化活性.结果表明,最佳等离子处理条件为N2与Ar比例为8：2,处理时间为20 min,放电电流为1.0 A.最后,使用改性后的光催化剂对模拟含汞废水进行了处理.
关键词:
二氧化钛
,
等离子体
,
改性
,
氮掺杂
,
汞
周晚琴
,
余长林
,
樊启哲
,
魏龙福
,
陈建钗
,
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60578-6
采用超声波辐射法制备了具有介孔结构的高浓度氮掺杂TiO2纳米晶(N/TiO2).采用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、光致发光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对N/TiO2进行了表征.以波长为400～660nm的可见光为光源,以水体污染物邻苯二甲酸二甲酯为降解对象,考察了不同制备方法对N/TiO2光催化性能的影响.结果表明,超声波辐射使氮掺杂浓度提高了2.2倍,该法制备的N/TiO2同时具有较好的介孔结构,表现了更高的光催化降解邻苯二甲酸二甲酯的活性.其活性提高的主要原因是N/TiO2含有更高浓度的氮和对可见光具有更强的吸收能力.
关键词:
氮掺杂
,
乙二胺
,
二氧化钛纳米晶
,
超声波
,
邻苯二甲酸二甲酯
Vladimir V.Chesnokov
,
Olga Yu.Podyacheva
,
Alexander N.Shmakov
,
Lidiya S.Kibis
,
Andrei I.Boronin
,
Zinfer R.Ismagilov
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60982-2
研究了Ni催化剂上碳纳米纤维,以及Ni和Ni-Cu催化剂上N掺杂的碳纳米纤维的生长机理.结果表明,这两个过程的机理均包含了表面非计量碳化镍的形成,然后是碳或碳和氮通过催化剂颗粒体相的溶解和扩散.
关键词:
碳纳米纤维
,
氮掺杂
,
生长机理
,
镍基催化剂
刘京
,
宋平
,
阮明波
,
徐维林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62456-7
目前,开发高效的阴极氧还原反应(ORR)电催化剂是实现燃料电池和金属-空气电池商业化发展急需完成的目标。在过去的几十年中,人们在探索廉价高效的 ORR电催化剂(如 N掺杂的非金属及非铂电催化剂)领域做了广泛的研究。在 N掺杂的碳基 ORR催化剂中,已知的 N基活性位点主要分为四类,即吡啶类氮(P-N)、吡咯类氮(Py-N)、石墨化氮(G-N)和氧化类氮(O-N)。尽管人们对这四种类型氮的活性位点做了大量的研究,但是它们在催化反应中起到的 ORR催化作用以及催化机理和活性位点本身结构的关系仍不够明确。早期的研究中有人认为 P-N或者 Py-N是 ORR催化活性位点,也有人认为是 G-N起作用。最近也有研究表明, P-N和 G-N都是 ORR催化活性位点,只是在 ORR中所起的催化能力不同。因此,很有必要认清这些问题。
本文通过 Hummer法酸性氧化一次和两次碳黑 Vulcan XC-72(VXC-72)以及随后高温热处理,制备了一系列 ORR催化剂 VXCO-1, VXCO-2, VXCO-1(900)和 VXCO-2(900),采用场发射扫描电子显微镜(SEM), N2吸附脱附法,元素分析仪(EA), X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱仪(Raman), X射线衍射能谱(XRD),电化学循环伏安法和线性伏安法测试等手段研究 Hummers法酸氧化和高温热处理对 VXC-72形貌组成的影响,以及这些碳基中成分和其催化 ORR能力的关系。
SEM结果表明, Hummer法酸性氧化处理 VXC-72一次和两次后可以逐层剥落其最外边的碳层结构,最终得到表面光滑的类片层状结构的碳材料(VXCO-1和 VXCO-2)。这种表面光滑的类片层状结构的碳材料比表面积大于处理前的 VXC-72,而高温热处理之后的碳材料(VXCO-1(900)和 VXCO-2(900))由于类石墨层碎片结构蒸发损失暴露出更多内部的微孔和介孔结构使比表面积增加。 Raman和 XRD结果表明,氧化处理使碳材料的石墨化程度增加,而高温热处理则降低了其石墨化程度。
EA和 XPS结果表明, Hummer法酸性氧化处理可以使在碳材料中掺入的 N以石墨化的为主,高温热处理却使得石墨化氮转变为吡啶类的氮。 ORR结果发现,活性的石墨化氮倾向于使 ORR反应经历两电子过程,从而生成 H2O2为主要产物；而吡啶类氮的活性位点更倾向于使 ORR反应经过四电子过程,主产物是水。该结果有助于新型碳基氧还原催化剂的设计和分析。
关键词:
碳黑
,
高温热处理
,
氧还原反应
,
氮掺杂
,
碳基催化剂
谭明慧
,
郑经堂
,
李朋
,
椿范立
,
吴明铂
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(16)60018-5
以石油炼制副产品石油焦为原料,采用KOH活化法制备高比面积多孔炭,通过氨水水热处理对多孔炭进行表面渗氮改性.系统考察了KOH/石油焦比例(碱/炭比)对多孔炭孔结构及电化学性能的影响.结果表明多孔炭的比表面积、孔结构和电化学性能可以通过碱/炭比有效地调控.随着碱/炭比的增大,多孔炭的孔道逐渐增大,当碱炭比为3:1时最大比表面积达到2 964 m2·g.1.当碱/炭比为5:1时,多孔炭的比表面积和中孔率分别高达2 842 m2·g-1和67.0％,其在50 mA·g-1电流密度下的比电容达到350 F·g-1.氨水水热处理多孔炭,可以有效地在多孔炭表面引入氮原子,从而提高了多孔炭电极的电化学性能,尤其提高其在高电流密度下的比电容值.KOH活化以及氨水水热处理为制备高性能低成本石油焦基超级电容器电极材料提供了一种简单有效的方法.
关键词:
石油焦
,
多孔炭
,
超级电容器
,
氨水水热改性
,
氮掺杂
李莉香
,
张砚秋
,
孙盼松
,
安百钢
,
邢天宇
,
宋仁峰
新型炭材料
采用化学原位聚合法制备聚吡咯/活性炭(AC)复合物,在惰性气氛进行热处理,制备了氮掺杂活性炭(NAC).利用化学浸渍还原法制备AC和NAC载铂催化剂,并对比分析他们的氧还原催化性能.氮掺杂处理明显降低了活性炭的比表面积,但因其改善了活性炭水分散性和表面活性,铂在NAC表面沉积和分布较在AC载体表面更均匀.尤其经900℃炭化处理获得的氮掺杂活性炭NAC900,源于其微孔的高比表面积和含氮官能团共同作用,使铂粒子多以尺寸小于5 nm的粒子均匀沉积分布于载体表面,且铂担载量高.循环伏安曲线分析表明,与活性炭载铂催化剂(Pt-AC)相比,氮掺杂活性炭载铂催化剂(Pt-NAC900)的氧还原峰电位更正,氧还原峰电流为前者两倍,且峰电流随循环次数的衰减更低.结果表明,通过对传统炭材料活性炭进行氮掺杂处理,能够增强其载铂催化剂氧还原催化性能.
关键词:
氮掺杂
,
活性炭
,
铂
,
氧还原反应
