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Ni掺杂对纳米结构牡丹花状CeO2材料催化特性的影响

仙存妮 , 王少飞 , 孙春文 , 李泓 , 陈晓惠 , 陈立泉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60466-X

制备了一种新型Ni掺杂多层纳米结构牡丹花状CeO2材料,研究了其催化性能,同时与Ni负载牡丹花状CeO2样品进行了比较.结果表明,Ni掺杂CeO2样品具有纳米晶粒和开放的介孔结构,特殊的形貌使其在CO氧化和甲烷部分氧化反应中具有独特的催化特性.Ni掺杂后,CeO2中产生了多余氧空位,同时其氧化还原活性也增强,其在CO氧化反应中的催化活性明显高于纯CeO2和Ni负载CeO2样品;在甲烷部分氧化反应中,牡丹花状CeO2负载3 atm% Ni催化剂样品上甲烷转化率高于所有Ni掺杂的催化剂样品.但是在Ni负载型催化剂和花状CeO2催化剂上,甲烷的起始转化温度为400℃,而5.7 atm%Ni的掺杂使其降至340℃.

关键词: 纳米结构氧化铈 , , 一氧化碳 , 氧化 , 甲烷 , 部分氧化

La1-xSrxFeO3钙钛矿型氧化物中的晶格氧用于甲烷部分氧化制合成气

赵坤 , 何方 , 黄振 , 郑安庆 , 李海滨 , 赵增立

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60084-X|

采用燃烧法制备了Sr掺杂钙钛矿型氧化物La1-xSrxFeO3(x =0,0.3,0.5,0.9)载氧体,对载氧体分别进行X射线衍射、扫描电镜和H2程序升温还原反应表征,在热重循环装置和固定床反应装置上考察甲烷与载氧体晶格氧的部分氧化反应.结果表明, La1-xSrxFeO3氧化物中的晶格氧适用于甲烷部分氧化制合成气,晶格氧的得失是一个可逆过程, Sr的掺杂提高了载氧体的供氧能力,5次循环后载氧体得失晶格氧的能力没有明显的衰减.从甲烷转化率、n(H2)/n(CO)比以及H2和CO的选择性等方面来考虑, x =0.3-0.5比较理想,甲烷转化率维持在70%左右,气体产物中n(H2)/n(CO)约为2, CH4没有发生明显的裂解.

关键词: 钙钛矿 , 晶格氧 , 热重循环 , 部分氧化 , 合成气

采用射频热等离子体合成Ni-CeO2催化剂用于甲烷部分氧化

M. Y. Lee , J. S. Nam , J. H. Seo

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61071-3

采用射频热等离子体制备了Ni含量为50 mol%的Ni-CeO2催化剂,考察了其在甲烷部分氧化反应中的催化活性.在催化剂制备过程中,采用板功率为52 kVA的射频等离子体火炬将Ni(直径约5μm)和CeO2粉末(直径约200 nm)混合物同时加热,粉末添加速率约为120 g/h. X射线衍射和透射电镜表征结果表明,所用前驱体形成了高结晶的CeO2载体,其表面Ni颗粒的粒径较小(<50 nm).在常压、500 oC以上、反应物中CH4:O2=2:1(摩尔比),并用Ar稀释的条件下考察了所制样品的甲烷部分氧化反应性能.结果表明,尽管所制样品中Ni含量较高(~50 mol%),但在550 oC反应24 h后,甲烷转化率为70%以上, CO和H2选择性大于90%,有少量积碳.然而,在750 oC反应24 h时,催化剂表面形成了丝状碳,甲烷转化率升至90%以上.

关键词: 射频热等离子体 , 甲烷 , 部分氧化 , 镍催化剂 , 氧化铈 , 积碳

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