李福祥
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孟鑫
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吕志平
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薛建伟
稀有金属材料与工程
在自制的气-固连续固定床反应器上,在反应温度为145℃,氢气体积流速为140 ml/min,空速为10 g/(g·cat)的条件下,对采用传统浸渍方法制备的载钯量为1.25%(质量分数)的Pd/C催化剂的寿命进行评价.其实验结果表明,Pd/C催化剂是氯乙酸母液混酯选择性加氢脱氯制备氯乙酸甲酯优良的催化剂.为了找到催化剂失活的原因,分别对反应前后的催化剂进行了XRD,差示热分析(DTA)和X射线光电子光谱(XPS)分析.结果表明,催化剂表面炭化物沉积是催化剂失活的主要原因,积炭物中以物理吸附的非永久性积炭为主,并可以通过惰性气体吹扫而除掉.
关键词:
氯乙酸母液
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Pd/C
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加氢脱氯
,
失活
,
积炭
周艳波
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王丽
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刘秋芳
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孙敏
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张志刚
,
郭耘
稀有金属
doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2011.02.020
采用等体积浸渍法制备了活性炭负载Pd催化剂(Pd/C),通过正交实验研究了活性炭的种类、催化剂的制备条件等对活性炭负载钯催化剂上CO氧化性能的影响,得到了最优的制备条件.并通过N2吸附、程序升温脱附(TPD),程序升温还原(H2-TPR)和透射电镜(TEM)等对催化剂进行了表征.正交实验极差分析表明制备各因素对催化剂氧化CO活性影响的次序为:还原剂＞活性炭＞还原剂用量＞还原温度＞还原溶pH值.催化剂表征结果表明活性炭的比表面积和孔径分布不是决定Pd/C催化剂性能的关键因素,活性炭的种类、表面组成和性质对催化剂的性能有显著的影响.其中椰壳炭(ACI)表面羧基的活性较高,同时具有较强的表面碱性,有利于活性金属Pd在载体表面的分散,并提高了Pd与载体之间的相互作用,从而使催化剂具有较高的CO氧化性能.提高Pd的担载量,可显著提高催化剂稳定性.以乙二醇作为还原剂,在pH=10,还原温度为60℃的条件下所制备的0.5 % Pd/AC催化剂,在反应温度20℃时连续反应120 h仍可保持CO的全转化.
关键词:
Pd/C
,
一氧化碳
,
常温
,
催化氧化
李福祥
,
孟鑫
,
吕志平
,
薛建伟
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.01.007
在气固连续固定床反应器上对不同温度制备的Pd/C催化剂于145℃下进行了加氢脱氯寿命实验.结果表明,随着催化剂制备温度的升高,催化剂失活加快.采用XRD和DTA对新旧催化剂进行了表征,结果表明,积炭是催化剂失活的主要原因,并且随着制备温度的提高,由于大的活性基团的形成,积炭反应速度加快.在催化剂的制备与反应过程中,载体发生了明显氢化,随制备温度的提高,Pd/C催化剂载体的燃烧温度由纯载体的610～625℃降低到589℃左右,并且制备温度大于450℃后在530℃左右出现了1新的燃烧峰.随反应时间的延长,载体加氢程度加深,失活后载体的燃烧峰均出现在490～500℃之间,且载体的氢化程度与催化剂的活性有一定的相关性.
关键词:
失活
,
积炭
,
Pd/C
,
加氢脱氯
