赵万国
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李文
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鲁礼林
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李发亮
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张海军
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张少伟
稀有金属材料与工程
采用化学共还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Pd/Ni双金属纳米溶胶,采用TEM、HR-TEM等对所合成的Pd/Ni双金属纳米溶胶进行了表征,并系统研究了PVP用量、还原剂用量、金属盐离子浓度及金属比例等对该溶胶型双金属纳米催化剂的影响.结果表明:所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶的平均粒径在2 nm左右,双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH4制氢活性优于单金属Pd和Ni纳米溶胶的活性.其中Pd10Ni90双金属纳米溶胶的催化活性最高,其催化NaBH4制取氢气的活性可以达到8250 molH2·molpd1·h-1,Pd20Ni80双金属纳米溶胶催化剂催化NaBH4水解反应的活化能为35.7 kJ/mol,反应焓为33.3 kJ/mol,反应熵为-150 J/mol.研究结果还表明,所制备的Pd/Ni双金属纳米溶胶催化剂具有很好的催化稳定性,即使4次催化试验后该催化剂仍然保持着较高的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,Ni原子与Pd原子之间发生的电子转移使得Pd原子带负电而Ni原子带正电,荷电的Pd和Ni原子成为催化反应的活性中心.
关键词:
Pd/Ni双金属
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催化活性
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纳米溶胶
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硼氢化钠
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制氢
