缪建文
,
宋国华
,
范以宁
催化学报
采用固定床微型反应装置,结合催化剂的原位电子自旋共振光谱、程序升温表面反应和紫外漫反射光谱等技术,研究了丙烷氧化脱氢的介孔氧化硅负载钒氧化物催化剂的性能和表面氧物种的状态及其反应性.结果表明,催化剂载体孔结构是影响钒氧物种分散状态乃至催化性能的一个重要因素.SBA-15负载钒氧化物催化剂因具有较大的比表面积和较大的孔径,不仅具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性,而且具有较高的丙烯选择性.复合型钒氧化物催化剂表面与V离子相连的晶格氧物种是丙烷氧化脱氢牛成内烯的主要活性物种,载体表面高度分散的钒氧物种具有较高的丙烷氧化脱氢催化活性.负载型钒氧化物催化剂晶格氧物种是丙烷氧化脱氢转化为丙稀的主要活性物种,CO_2分子可以再生钒氧化物催化剂的晶格氧物种,同时它对丙烯的深度氧化作用较弱,因此在负载型钒氧化物催化剂上CO_2氧化丙烷可高选择性地生成丙烯.
关键词:
丙烷
,
氧化脱氢
,
钒氧物种
,
SBA-15
,
电子自旋共振
,
程序升温表面反应
蔡雯佳
,
周琰
,
包任烈
,
岳斌
,
贺鹤勇
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60459-2
采用共合成法制备了一系列不同硅氨基含量的介孔氧化硅SBA-15,在其孔道中引入Keggin型钨磷酸,且其含量随硅氨基含量的增加而增加.考察了不同处理温度下杂多酸的热稳定性,发现焙烧后钨物种能在SBA-15孔道内高度分散.以H2O2为氧化剂,研究了该催化剂在环己烯环氧化反应中的催化活性,考察了杂多酸负载量和焙烧温度对催化活性的影响.结果表明,400℃处理后的钨磷酸催化剂具有高的反应活性和重复使用性能.
关键词:
12-磷钨酸
,
硅氨基化
,
SBA-15
,
环氧化
,
环己烯
魏建文
,
孟令硕
,
耿琳琳
,
王记华
,
廖雷
材料导报
doi:10.11896/j.issn.1005-023X.2015.20.016
分别以硅烷偶联剂和EDTA-2Na为改性剂,采用后嫁接法,制备出双功能化介孔二氧化硅SBA-15.利用傅里叶红外光谱仪、N2吸附-脱附对样品结构进行了表征,并讨论了吸附热力学特性、吸附动力学特性及吸附等温特性.结果表明,双功能化SBA-15吸附水中Ni2+时在180min内可以达到吸附平衡,吸附过程为化学吸附与物理吸附共存的过程,吸附过程符合拟二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir模型,基于Langmuir模型计算得出35℃时最大吸附量为31.25 mg·g-1.
关键词:
Ni2+
,
SBA-15
,
吸附动力学
,
Langmuir模型
闪媛媛
,
刘光荣
,
李金林
催化学报
以未硅烷化和硅烷化的SBA-15为载体,采用满孔浸渍法制备了钴基费-托合成催化剂,通过元素分析、N_2吸附-脱附、X射线衍射、H_2程序升温还原、H_2程序升温脱附以及氧滴定等手段对催化剂进行了表征.催化剂的费-托合成活性测试在固定床反应器上进行.研究表明,对于SBA-15硅烷化后制备的催化剂,金属钴与载体之间的相互作用降低,氧化钴的还原度增加.随着三甲基氯硅烷用量的增加,三甲基硅基的表面覆盖度增加,钴的晶粒直径增大.硅烷化后的催化剂的高活性归因于高的还原度.而C_(5+)选择性的增加则归因于钴晶粒直径的增大.
关键词:
硅烷化
,
SBA-15
,
钴基催化剂
,
费-托合成
,
三甲基硅基
魏志波
,
孙发孟
,
张发爱
高分子材料科学与工程
利用介孔分子筛SBA-15的介孔孔道结构,通过调节引发剂过氧化苯甲酰的用量,在其内部进行了甲基丙烯酸甲酯(MMA)的原位溶液聚合反应,利用X射线衍射、N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、凝胶渗透色谱、热重、差示扫描量热等测试手段对所得复合材料及孔道内的聚合物进行研究.结果表明,聚合后,复合材料的比表面积、孔径、孔容降低,但仍保持介孔结构;孔道内聚合物相对分子质量是常规溶液聚合的几十倍,随着引发剂用量的增加,孔道内部聚合的PMMA含量增加,相对分子质量下降,相对分子质量分布变宽,热稳定性提高,玻璃化转变温度降低.
关键词:
SBA-15
,
介孔孔道
,
溶液聚合
,
相对分子质量
,
引发剂
马良
,
贾丽华
,
郭祥峰
,
项礼军
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60720-7
以SBA-15为载体,采用浸渍法制备了不同Ag含量的Ag/SBA-15,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱和电感耦合等离子体质谱对催化剂进行了表征.将Ag/SBA-15用于苯甲醇气相选择性催化氧化合成苯甲醛,研究了反应条件对转化率和选择性的影响.结果表明,Ag/SBA-15具有均一的一维孔道结构、较厚的孔壁(3-5 nm)及较大的比表面积(411-541 m2/g),其规整纳米空间的限域作用使一定负载量的Ag以纳米尺寸均匀分散于介孔SBA-15孔道内,增加了活性组分的比表面积.亲核性氧物种从Ag到SBA-15表面的氧溢流,提高了低温下Ag/SBA-15对苯甲醇气相选择性氧化合成苯甲醛的催化性能.5.3％Ag/SBA-15中的Ag粒径为5-5 nm,且均匀分散于载体孔道中,反应温度为220℃时,苯甲醇转化率为87％,苯甲醛选择性为95％; 240℃时,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别高达94％和97％;并在240-300℃范围内,其催化活性和选择性保持不变,表现出了良好的温度耐受能力.催化剂经活化再生可以连续使用40 h,选择性基本保持不变.
关键词:
银
,
SBA-15
,
低温气相氧化
,
苯甲醇
,
苯甲醛
朱学成
,
沈如伟
,
张利雄
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60131-5
子筛SBA-15(NH2-SBA-15),再利用其中氨基与水杨醛的缩合反应制备SBA-15固载的席夫碱,该席夫碱与Cu(NO3)2溶液反应最终制成固定于SBA-15的Cu(II)席夫碱配合物多相催化剂Cu-SBA-15.采用X射线衍射、红外光谱仪、紫外可见分光光度计、场发射电镜、透射电镜、N2吸附-脱附、元素分析、原子发射光谱和热重分析对催化剂进行了表征,并将此催化剂用于无有机溶剂条件下催化氧化苯乙烯制备苯甲醛,考察了反应时间、反应温度、H2O2用量、水的用量、催化剂用量对反应的影响.当反应温度为100°C,反应时间8 h, H2O2与苯乙烯的摩尔比为2：1,不额外添加溶剂,且催化剂用量为3.8 wt%时,苯乙烯的转化率最高为84.4%,苯甲醛选择性为83.9%,催化剂的TOF值为261.1 h-1,并且重复使用3次后活性没有明显下降.规则的孔道、较大的比表面积以及分布均匀的活性中心可能是催化剂活性提高的原因.
关键词:
铜席夫碱配合物
,
氨基功能化
,
SBA-15
,
苯乙烯氧化
,
苯甲醛
,
杂相催化
袁程远
,
陈静
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60236-7
采用离子交换法将Keggin型12-磷钨杂多酸负载到表面胺基化的介孔SBA-15分子筛上,并利用X射线衍射、N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱和热重分析等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备催化剂具有SBA-15分子筛的有序六方孔道结构,负载后的磷钨杂多酸的Keggin结构未遭到破坏,所制备催化剂对以过氧化氢为氧化剂的环戊烯氧化反应具有很高的催化活性,环戊烯转化率可达100%,戊二醛选择性可达81%.催化剂具有较高的稳定性,重复使用5次后,其催化活性没有明显下降.
关键词:
杂多酸
,
环戊烯
,
戊二醛
,
选择性氧化
,
SBA-15
涂彩华
,
王爱琴
,
郑明远
,
孟云
,
单继宏
,
张涛
催化学报
以SBA-15为载体,采用后修饰法制备了Ag/SBA-15催化剂.XRD和TEM结果表明,金属Ag粒子均匀分散于SBA-15的纳米孔道中,粒子平均大小为4～5 nm.同时,负载金属Ag纳米粒子后,载体的介孔结构仍然能很好地保持.CO催化氧化测试结果表明,Ag/SBA-15具有很高的催化活性,120℃时就能使CO完全氧化.而在富H2气氛下,80℃时CO的转化率达到最大值(48%),此时O2的选择性为28%.高温H2还原是活化Ag/SBA-15的必要步骤.
关键词:
银
,
纳米粒子
,
SBA-15
,
一氧化碳
,
催化氧化
王润琴
,
林荣和
,
丁云杰
,
刘佳
,
罗文婷
,
杜虹
,
吕元
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60202-3
通过两种水热处理方式，即800 oC水汽条件和100 oC沸水处理，考察了一锅法制备的FePO4–SBA-15(OP)的水热稳定性.水热处理前后样品的结构变化通过小角X射线衍射和N2物理吸附表征.研究发现，经水热条件下原位生成FePO4修饰后的OP样品具有良好的水热稳定性，并且FePO4的担载量(5%和40%)对OP样品的水热稳定性几乎没有影响.这与文献报道的金属担载量会影响介孔材料水热稳定性的结果不同.此外，还对比研究了浸渍法制备的FePO4/SBA-15(IMP)和商品SBA-15的水热稳定性.结果表明，各样品水热稳定性由强到弱的顺序是OP>IMP>>SBA-15. OP和IMP样品水热稳定性优于纯硅分子筛SBA-15的原因可能是FePO4保护层能抑制介孔材料在水热环境下的结构塌陷. OP样品水热稳定性较IMP样品好的原因可能主要是由于OP样品中存在稳定的Si–O–Fe键和较多的微孔.
关键词:
磷酸铁
,
SBA-15
,
介孔材料
,
水热稳定性
,
水蒸气
,
金属担载量
