李庆远
,
季生福
,
胡金勇
,
蒋赛
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60618-4
采用浸渍法制备了SiO2,γ-Al2O3,CaO和TiO2负载的Ni催化剂,以及不同MgO含量的MgO-7.5％ Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明,以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5％ Ni—-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2∶CO的体积比为1.4∶1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0％时,H2收率可达1194.6ml/g,H2∶CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量.
关键词:
镍基催化剂
,
稻草
,
水蒸气重整
,
合成气
,
氢气
M. A. Goula
,
N. D. Charisiou
,
K. N. Papageridis
,
G. Siakavelas
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62518-4
研究了制备参数对用于甘油蒸汽重整反应的Ni基催化剂性能的影响。采用过量浸渍法、等体积浸渍法和改进的平衡沉积过滤(EDF)法制备了一系列Al2O3负载的8 wt%Ni催化剂,运用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体光谱仪、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜和H2程序升温还原(TPR)表征了催化剂的表面和体相性质；采用CHN分析仪和SEM表征了使用后催化剂以测定其表面沉积的碳及其形貌。结果表明,制备方法对所制催化剂的织构、结构和表面性质影响很大,导致氧化铝表面Ni物种的分散和种类的不同。即使XRD和TPR结果证实形成了铝酸镍晶相,但Ni/Al-edf催化剂中β峰的贡献大于其它两个催化剂的,表明在这种情况下铝酸镍更容易还原。在550 oC以上CO2选择性增加和CO选择性不变,表明Ni/Al-wet和Ni/Al-edf催化剂可成功催化水汽变换反应。另外,650oC时Ni/Al-edf催化剂上甘油生成气相产物的转化率、氢气产率以及烯丙醇、乙醛和乙酸选择性最高,且它在所有催化剂中的积炭量也最低。将催化剂结构性质、分散度和还原性与其催化性能相关联,发现EDF法制得的催化剂比表面积和活性相分散度更高,更易被还原,因而其活性和生成H2的选择性更高,也更抗积碳。
关键词:
甘油
,
氢气
,
蒸汽重整
,
负载型镍催化剂
,
催化剂制备
