宋河远
,
靳荣华
,
康美荣
,
陈静
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60529-4
乙二醇(EG)是一种重要的化工原料,主要用来生产新型聚酯纤维.近年来由于我国聚酯产业发展迅速,极大的推动了对乙二醇的需求.碳一化工路线以资源丰富、价格便宜的天然气或煤为原料合成乙二醇,有着诱人的工业化前景.综述了以合成气为原料合成乙二醇的研究进展,包括合成气直接合成法、甲醛羰化法、CO偶联法、甲醛氢甲酰化法以及甲醛缩合法等.
关键词:
碳一化工
,
乙二醇
,
合成气
,
甲醛
,
羰基化
,
氧化偶联
,
氢甲酰化
胡久彪
,
余长林
,
毕亚东
,
魏龙福
,
陈建钗
,
陈喜蓉
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60723-2
以硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)和正硅酸四乙酯(C8H20O4Si)为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-(1-x)SiO2 (x=0,0.25,0.50,0.75,1)复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1∶1,活性组分Ni的质量分数为10％,焙烧温度为700℃时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率(～84％)和对产物CO及H2的选择性(＞87％).
关键词:
溶胶-凝胶法
,
铈-硅复合氧化物
,
负载型镍催化剂
,
甲烷部分氧化
,
合成气
朱秋桦
,
程红伟
,
邹星礼
,
鲁雄刚
,
许茜
,
周忠福
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60303-X
采用溶胶凝胶法制备了La0.6Sr0.4NixCo1-xO3钙钛矿催化剂,并测试了该催化剂在焦炉煤气CO2重整反应中的性能.通过X射线衍射、N2吸附脱附、程序升温还原、扫描电镜、透射电镜和热重-微分扫描量热等方法对催化剂进行了表征.结果表明,溶胶凝胶法合成的La0.6Sr0.4NixCo1-xO3催化剂形成了钙钛矿结构的固溶体.着重考察了钙钛矿催化剂焙烧温度和A位Ni的掺杂含量对其催化性能和反应后积碳的影响.结果表明： La0.6Sr0.4NixCo1-xO3钙钛矿催化剂在反应中生成了活性金属Ni, Co颗粒和La2O2CO3,这些组分对催化剂的活性和稳定性起关键性的作用,并且能够抑制积碳的形成；焦炉煤气中的富氢气体具有抑制甲烷裂解反应发生的作用,从而减少催化剂的积碳.
关键词:
合成气
,
催化活性
,
钙钛矿
,
干重整
,
焦炉煤气
,
积碳
赵坤
,
何方
,
黄振
,
郑安庆
,
李海滨
,
赵增立
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60084-X|
采用燃烧法制备了Sr掺杂钙钛矿型氧化物La1-xSrxFeO3(x =0,0.3,0.5,0.9)载氧体,对载氧体分别进行X射线衍射、扫描电镜和H2程序升温还原反应表征,在热重循环装置和固定床反应装置上考察甲烷与载氧体晶格氧的部分氧化反应.结果表明, La1-xSrxFeO3氧化物中的晶格氧适用于甲烷部分氧化制合成气,晶格氧的得失是一个可逆过程, Sr的掺杂提高了载氧体的供氧能力,5次循环后载氧体得失晶格氧的能力没有明显的衰减.从甲烷转化率、n(H2)/n(CO)比以及H2和CO的选择性等方面来考虑, x =0.3-0.5比较理想,甲烷转化率维持在70%左右,气体产物中n(H2)/n(CO)约为2, CH4没有发生明显的裂解.
关键词:
钙钛矿
,
晶格氧
,
热重循环
,
部分氧化
,
合成气
李庆远
,
季生福
,
胡金勇
,
蒋赛
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60618-4
采用浸渍法制备了SiO2,γ-Al2O3,CaO和TiO2负载的Ni催化剂,以及不同MgO含量的MgO-7.5％ Ni/γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射和N2吸附-脱附技术表征了催化剂的结构,在固定床反应器上评价了它们在稻草水蒸气催化重整制合成气反应中的催化性能,考察了反应条件对催化剂性能的影响.结果表明,以γ-Al2O3为载体时Ni催化剂活性最高,其中7.5％ Ni—-Al2O3催化剂的H2收率可达1071.3ml/g,H2∶CO的体积比为1.4∶1;同时,MgO的添加进一步提高了该催化剂的性能,当MgO含量为1.0％时,H2收率可达1194.6ml/g,H2∶CO体积比可达3.9:1.可见MgO的加入促进了Ni基催化剂上稻草水蒸气催化重整制合成气反应的进行,同时使得合成气中CO发生水-汽转换反应,从而大大提高了合成气中H2含量.
关键词:
镍基催化剂
,
稻草
,
水蒸气重整
,
合成气
,
氢气
张罕
,
董云芸
,
方维平
,
连奕新
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60485-3
采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射、透射电子显微镜、N2低温物理吸附-脱附、程序升温还原、程序升温脱附、拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300～700℃经MgO修饰的NiO/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应活性比NiO/ZrO2-Al2O3和NiO/SiO2-Al2O3的高.另一金属氧化物的加入削弱了NiO/Al2O3催化剂中Ni-Al间相互作用,形成更多的活性Ni物种,从而促进了反应的进行.
关键词:
一氧化碳
,
甲烷化
,
镍基催化剂
,
合成气
,
复合氧化物载体
J.H.Flores
,
M.E.H.MaiadaCosta
,
M.I.PaisdaSilva
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61032-4
采用三种不同方法制备了Cu-Zn-Al基甲醇催化剂,然后在水相悬浮液中与H型镁碱沸石混合分散,以制得负载型甲醇催化剂.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电镜、程序升温还原、NH3程序升温脱附、H2程序升温脱附和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.考察了催化剂催化CO加氢反应生成二甲醚和烃类的性能.该催化剂是在低和高过饱和度条件下采用共沉淀法和均匀沉淀法制得的.制备方法对前驱体的结构特性(如纯度、结晶度和催化剂颗粒粒径分布)有显著影响.低过饱和度的沉淀条件有利于Cu物种的高度分散,增加了催化剂中金属的比表面积,所得催化剂粒径分布均匀.这些效应进而会影响分子筛的性质,导致其微孔孔体积较小,分子筛酸性位被堵塞.通过Cu比表面积和CO转化速率之间的关联可考察甲醇催化剂的性能.
关键词:
甲醇合成催化剂
,
低和高过饱和度下沉淀
,
合成气
,
镁碱沸石
,
烃类
,
二甲醚
