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钼源对钼基催化剂芳构化性能的影响

郑珩 , 徐奕德 , 包信和

催化学报

采用乙酸回流MoO3的方法制备了MoAC, 以其为钼源分别制备了Mo/HMCM-22, Mo/HMCM-49和Mo/HZSM-5催化剂,并考察了各催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,以MWW型分子筛(HMCM-22和HMCM-49)为载体时,催化剂的芳烃收率和催化剂稳定性均比传统浸渍法制备的催化剂明显提高; 而以HZSM-5为载体时,催化剂的甲烷无氧芳构化活性无明显变化.

关键词: , 分子筛 , 负载型催化剂 , 甲烷 , 无氧芳构化 , 乙酸 , 回流

多级结构ZSM-5沸石分子筛的合成及其Mo基催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化中的应用

于素霞 , 杨建华 , 初乃波 , 李刚 , 鲁金明 , 王金渠

催化学报

以经盐酸预处理的碳纳米管为第二模板,在不添加其它有机溶剂的情况下,仅通过控制晶化条件,即采用变温水热晶化法合成具有多级结构的ZSM-5分子筛.通过x射线衍射、红外光谱测试、透射电镜和N2吸附对合成的分子筛进行了表征,结果表明,该合成分子筛呈近球形,是由纳米棒自组装形成的具有多级结构的亚微米球.该分子筛改性后用于甲烷无氧脱氢芳构化反应,显示出良好的催化性能,甲烷转化率最初达到19%,反应至24 h时甲烷转化率仍保持在10%左右,并且保持了较高的芳香物选择性(达到50%以上).

关键词: 多级结构 , ZSM-5沸石 , 水热晶化 , 碳纳米管 , 钼催化剂 , 甲烷 , 无氧脱氢芳构化

一种获得高活性和高稳定性甲烷无氧芳构化Mo/HZSM-5催化剂的前处理方法

刘红梅 , 申文杰 , 包信和 , 徐奕德

催化学报

利用氢气在较低温度(623 K)下对6%Mo/HZSM-5催化剂进行预处理,考察了经低温还原预处理的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,经过预处理的催化剂比未经预处理的催化剂表现出更好的甲烷转化活性和稳定性. 1H MAS NMR和EPR表征结果表明,在623 K氢气气氛中对Mo/HZSM-5催化剂进行预处理不会造成Mo物种在分子筛外表面的进一步分散,也不会导致外表面的Mo物种向孔道内迁移. 但是,低温还原预处理可以有效地促进Mo物种由易还原的六方密堆积结构向难还原的面心立方结构转化,后者在反应中具有更好的活性和稳定性.

关键词: 甲烷 , 脱氢芳构化 , , HZSM-5分子筛 , 预还原(Ed ChRH)

乙烷添加对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化反应的影响

孙长勇 , 姚颂东 , 申文杰 , 林励吾

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90624

研究了乙烷添加对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响.在所考察的反应条件下.未观察到乙烷添加对甲烷转化的促进作用,乙烷本身反而生成甲烷,同时导致更高的积炭生成速率,使Mo/HZSM-5催化剂更快地失活.但添加乙烷加速了钼活性中心的形成,缩短了芳构化反应的诱导期,使苯的生成提前.

关键词: 甲烷 , 乙烷 , 脱氢芳构化 , , HZSM-5分子筛

不同载体成型的Mo/ZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应

任冬梅 , 王祥生 , 李钢 , 刘海鸥

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90939

以不同氧化物为载体,通过挤条成型法制备了Mo/ZSM-5催化剂,考察了其催化甲烷无氧芳构化反应性能.采用吸附吡啶红外光谱、氨程序升温脱附和氢程序升温还原等方法对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的添加使催化剂的强酸量减少,强B酸比例降低,Mo物种还原能力提高,因而催化剂表现出较高的甲烷芳构化活性和较低的积炭选择性.

关键词: , ZSM-5分子筛 , 挤条成型催化剂 , 甲烷 , 芳构化

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