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两种海源可溶性有机物对汞在沉积物中吸附特性的影响?

刘阳 , 张磊

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.02.2014050401

选取两种常见的近海滩涂养殖海产品菲律宾蛤仔和海带,分别制备了两种海源性生物的可溶性有机物( DOMc和DOMk ),研究了海源性DOM影响下汞在胶州湾两种沉积物样品中的吸附解吸特征.结果表明, Elovich方程能够很好拟合不同DOM处理下汞在沉积物中的动力学过程,其次为双常数方程.添加两种海源性DOM均显著提高了汞在沉积物样品中的吸附速率,其中DOMc促进作用最为显著.Langmuir和Freundlich方程均能很好描述汞的等温吸附过程;与对照处理相比,DOMc使两个沉积物样品对汞的最大吸附量分别增加了70?1%和80?9%,DOMk则分别提高了12.4%和10?2%;海源性DOM抑制了沉积物中汞的释放,其中DOMc的抑制作用最强.添加DOM没有改变汞的吸附量随pH的变化趋势,但在相同pH条件下,DOM仍然明显促进了汞在沉积物中的吸附.研究结果显示,近海水产养殖产生的DOM可通过增加沉积物对汞的吸附而降低其生物有效性,而这却在一定程度上抑制了海湾水体中汞的对外交换,从而增加水体汞污染的风险.

关键词: 水产养殖 , 吸附 , 沉积物 , 胶州湾 , 可溶性有机物

渗滤液中溶解性荧光有机物与铅的作用?

蒙海涛 , 李刚 , 张骥 , 易晓娟 , 何小松

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.02.2014050603

采用荧光光谱和猝灭滴定实验,结合二维相关分析和区域体积积分分析,研究了生活垃圾渗滤液不同处理阶段样品中溶解性荧光有机物( DFOM)络合Pb(Ⅱ)的特性。结果显示:渗滤液中无机阴离子对Pb(Ⅱ)猝灭DFOM荧光影响较大,它们的存在致使Pb(Ⅱ)对DFOM的荧光猝灭效果不明显。在渗滤液DFOM的各种荧光基团中,Pb(Ⅱ)对类蛋白类物质的荧光猝灭效率高,而对类腐殖质物质的荧光猝灭效率低,这种猝灭特征不随渗滤液处理进行而改变;但Pb(Ⅱ)对调节池和厌氧处理中可溶性微生物降解副产物的荧光猝灭效率低而对氧化沟和MBR出水中DFOM的荧光猝灭效率高。分析结果表明,渗滤液DFOM中类蛋白物质络合Pb(Ⅱ)能力大于类腐殖质物质,经好氧生物处理后,可溶性微生物降解副产物络合Pb(Ⅱ)的能力有所提高。

关键词: 渗滤液 , 溶解性荧光有机物 , , 络合

焦化废水生物出水溶解性有机物特性光谱表征?

贺润升 , 徐荣华 , 韦朝海

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.01.2014042401

利用非离子型DAX?8树脂和离子型交换树脂对某焦化废水二级生物出水溶解性有机物( DOM)进行组分分离,从溶解性有机碳( DOC)、紫外?可见光谱、三维荧光光谱、傅立叶变换红外光谱( FT?IR)等4个方面对组分进行光谱学分析与特征识别.结果显示,疏水性酸性物质( HoA)、亲水性酸性物质( HiA)和亲水性中性物质(HiN)为DOM的主要组分,其DOC含量占总DOC的39.88%、20.85%、25.38%;DOM主要含有单环芳香族化合物或共轭双键类化合物成分,类腐殖质物质和类富里酸物质是DOM的特征有机物;低分子量有机物在亲水性物质组分(HIS)中含量最高,E254/E365=3.89,E445/E665=1.91,SR=0.926均证明了这一点;亲水性碱性组分( HiB)组分UV254占比为32%,SUVA值为49.94 L·mg-1·cm-1,不饱和物质和芳香性物质含量最高,芳香化程度最高;HoA的E300/E400值为2.58,腐化程度最高,组分中含有类富里酸物质.DOM光谱分析能够提供组分中亲疏水性物质的比例、芳香性高低、分子量、发色团及有机基团等信息,可以作为判断废水特征的参考依据.

关键词: 焦化废水 , 溶解性有机物 , 树脂 , 荧光 , 红外光谱

荧光光谱结合多元统计分析太子河本溪段水体DOM组成及其与水质相关性

钱锋 , 吴婕赟 , 于会彬 , 孔令昊 , 张美 , 何孟常

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016012503

激发-发射矩阵荧光光谱法结合多元统计研究溶解性有机物(DOM)在太子河本溪城市段的组分和结构,并揭示其与水质的相关性.沿太子河本溪城市段共设置7个采样点.结果表明,太子河本溪城市段的水质已深受人类活动的影响;基于DOM荧光光谱性质,DOM的组分为类酪氨酸、类色氨酸,类溶解性微生物副产品、类黄腐酸和类腐殖酸物质,其中类蛋白物质在DOM中占主导地位;在工业废水集中排放区域,Fe3+、Mn2+等重金属对类腐殖质荧光产生了猝灭作用,并且该区域的DOM腐殖化程度高于其他区域;太子河本溪城市段水体中DOM组成与结构呈现城市河段及工业废水排放分布特征,DOM主要来源于城市段处理和未处理的工业废水.

关键词: 三维荧光光谱 , 多元统计 , 溶解性有机污染物 , 水质 , 城市河流

平衡渗析-多种光谱法研究太湖不同分子量溶解性有机质及其与铜的相互作用

石陶然 , 吴福勇 , 于涛 , 马晓娜 , 田凯 , 许飞飞

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.11.2016032904

采用平衡渗析技术将太湖沉积物溶解性有机质( DOM)按分子量分成不同的组分.利用光谱技术和离子选择电极( ISE)分析了不同分子量溶解性有机质的光谱特征及对Cu的结合,进一步探讨分子量对DOM特性和对金属结合能力的影响.结果表明,南太湖DOM分子量以高于10000 Da为主,然而北太湖分子量以低于3500 Da为主.三维荧光光谱(3DEEM)表明太湖沉积物DOM呈现出4种特征荧光峰.类富里酸荧光峰的荧光强度随着DOM分子量的增加而增强,然而类蛋白质荧光峰的荧光强度随着DOM分子量的增加而降低.南太湖DOM碳氮比(C/N)(20.30)显著高于北太湖(7.58),表明了DOM不同的来源.对于南北湖区,DOM?Cu浓度最大值都是在DOM分子量低于1000 Da组分,大约50%的DOM?Cu在分子量低于3500 Da的组分中.结合容量表明南太湖DOM分子量低于3500 Da的组分和北太湖分子量在1000—3500 Da的组分对于Cu结合起主要的作用,表明低分子量DOM对于结合重金属的重要性.

关键词: 分子量 , 溶解性有机质 , 平衡渗析 , 太湖

径流雨水中不同分子量溶解性有机物分布及其与Cu2+相互作用

赵晨 , 王崇臣 , 李俊奇 , 王鹏 , 欧佳奇 , 崔京蕊

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.04.2015123104

为了解径流雨水中溶解性有机物的分子量分布及其与重金属离子的相互作用,采集北京南三环一处典型住宅区的径流雨水样品,采用超滤技术对样品中的DOM进行分子量分级,并采用紫外-可见吸收光谱与三维荧光光谱对不同分子量区间的DOM进行表征.选取径流雨水中含量较高的Cu2+作为重金属离子代表,与不同分子量区间的DOM进行滴定实验,运用荧光猝灭模型拟合与Cu2+络合物的条件稳定常数(KM)及结合容量(CL).实验结果表明,小于1 kDa的有机物所占比例最高,其DOC占雨水样品DOC含量的41%;各分子量DOM的化学组成无明显区别,主要为紫外类腐殖质;分子量为1-3 kDa的DOM其芳香性有机碳或含共轭不饱和双键有机物所占比例相对较高,而3-5 kDa的DOM分子其芳环上一些含氧官能团(如羰基、羟基、羧基、酯类)的取代程度较高;此外,比较不同分子量区间DOM的与Cu2+络合物的条件稳定常数及结合容量,可知1-3 kDa区间的有机物条件稳定常数值最大,3-5 kDa的DOM组分拥有更大的结合容量.实验结果表明,低分子量的有机物(<5 kDa)是径流雨水中DOM的主要组成部分,其更易于与Cu2+结合.

关键词: 径流雨水 , 溶解性有机物 , 分子量分布 , Cu2+ , 北京

铁铝土对溶解性有机质的吸附特性

吴东明 , 李勤奋 , 武春媛

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.04.2015112205

采用批实验方法,结合XAD树脂分组技术研究铁铝土对3种不同亲/疏性DOM(堆肥DOM、秸秆DOM、土壤DOM)的吸附特征并分析其影响因素.结果表明:(1)铁铝土对DOM具有强吸附力,吸附量随DOM初始浓度的增加而增加,吸附动力学包括快吸附和慢吸附两个阶段,符合一级扩散方程;(2)等温吸附特征符合Freundlich方程,为物理作用主导的多层吸附过程;(3)对于同种DOM,铁铝土对DOM的吸附量表现为暗红湿润铁铝土>简育铁铝土>潜育水稻土,对50 mg· L-1的堆肥DOM在暗红湿润铁铝土的吸附量达594.9 mg· kg-1,与CEC、游离氧化铁、游离氧化铝、粘粒呈极显著正相关,与砂粒呈负相关;(4)对于同种铁铝土,高疏水性DOM在铁铝土吸附量更大,表现为堆肥DOM(H-DOM)>土壤DOM(M-DOM)>秸秆DOM(L-DOM);(5)铁铝土对DOM各组分的吸附力表现为疏水中性组分(HON)>酸不溶组分(AIM)>疏水碱性组分(HOB)>疏水酸性组分(HOA)>亲水性组分(HIM),结合各组分的红外光谱特征,推测脂肪链状结构、高芳香性是影响吸附量的关键.(6)DOM各组分对DOM吸附量的贡献是各组分吸附能力与含量的综合作用结果.对于亲疏水性组分,HO对DOM吸附量的贡献大于HIM,达69.43%-85.08%;对于各极性-电荷特性组分,表现为H-DOM:HOA(40.24%)>HON(39.1%)>HIM(14.92%)>AIM(3.82%)>HOB(1.88%);L-DOM:HOA(33.50%) >HIM(30.57%) >HON(24.81%) >AIM(7.45%) >HOB(3.68%).(7)内源DOM对铁铝土吸附外源DOM起抑制作用,且对高疏水性的DOM抑制作用更强.

关键词: 溶解性有机质 , 铁铝土 , 吸附特征 , 影响因素

海水养殖区排水中溶解性有机质的光化学研究

刘远 , 乔显亮 , 陈一波 , 陈景文

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.08.2015122901

本研究通过光化学实验考察了莱州湾海水养殖区排水中溶解性有机质的光化学性质,并分析了排水中溶解性有机质的紫外可见吸收光谱和荧光光谱随养殖时期的变化.结果表明养殖排水中溶解性有机质光致生成活性物种如3DOM*、1O2和·OH的速率分别处于10-9(mol·L-1·s-1)、10-9(mol·L-1·s-1)和10-13(m01·L-1·s-1)的量级,并随养殖时期表现出一定的规律性,即退潮阶段大于涨潮阶段,养殖间歇期大于养殖作业期.光谱分析表明,类蛋白荧光峰是养殖作业期内的优势荧光峰,其在溶解性有机质组成中的贡献随养殖排水累积汇入呈逐渐增加的趋势,这与养殖活动中排放的残余饵料和养殖排泄物等有关.与养殖作业期相比,类腐殖质荧光峰在养殖间歇期溶解性有机质中贡献相对较大,可能与养殖池沉积物的扰动释放有关.

关键词: 海水养殖区排水 , 溶解性有机质 , 光谱分析 , 光致生成活性物种

环境条件对渗滤液中溶解性有机物分子构型的影响

张鹏 , 何小松

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.07.2015111902

采用同步荧光光谱,结合移动窗口二维相关光谱技术,研究了垃圾渗滤液中溶解性有机物(DOM)在外界干扰下的分子构型变化.结果显示,填埋垃圾渗滤液DOM含有类蛋白、类富里酸和类胡敏酸物质,它们均含有羧基和酚羟基官能团,填埋3-5年垃圾渗滤液DOM酚羟基含量较高,且主要分布在类蛋白组分上,而填埋10年以上渗滤液DOM中羧基含量较高,但主要分布在类富里酸组分上.pH升高引起DOM分子构型改变不受Hg(Ⅱ)存在的影响,填埋3-5年垃圾渗滤液DOM在pH 3和pH 8-10时分别由于羧基和酚羟基解离分子构型发生了剧烈改变,而填埋10年以上垃圾渗滤液DOM仅在pH 3-4时由于羧基解离分子构型发生了变化.在Hg(Ⅱ)对DOM分子构型的影响上,填埋3-5年垃圾渗滤液DOM分子构型在溶液Hg(Ⅱ)浓度升至5 μmol· L-1和20-25 μmol· L-1时发生了两次剧烈改变,而填埋10年以上垃圾渗滤液DOM在体系Hg(Ⅱ)浓度为10-25 μmol· L-1发生了一次缓慢的改变.同步荧光光谱结合移动窗口二维相关光谱技术可以有效识别环境条件改变时DOM分子构型的变化及成因.

关键词: 垃圾渗滤液 , 溶解性有机物 , , 同步荧光光谱 , 移动窗口二维相关光谱技术

采用电渗析耦合反渗透法分离养殖海水中溶解性有机质?

王杰琼 , 乔显亮 , 张耀玲 , 张云霞 , 陈景文

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016012902

海洋中的溶解性有机质( DOM)是全球碳循环中的重要组成部分,其在全球生物地球化学循环以及区域生态系统对气候的响应方面起着重要的作用.由于DOM组成和结构的复杂性以及海水的高含盐量,导致分离和表征海水DOM存在困难.中国是世界上最大的海水养殖国家,但目前对我国海水养殖中DOM的分离以及表征尚不多见.本研究采用电渗析耦合反渗透( ED/RO)法从海参养殖海水中分离DOM,其溶解性有机碳( DOC)的提取效率为66.8%.通过对原始海水和分离DOM的紫外?可见吸收光谱、光谱斜率进行比较,以及对分离DOM的C∶N物质的量之比的测定,证明ED/RO法可有效地从海参养殖海水中分离出具有代表性的DOM样品.本研究有助于揭示我国近海养殖区DOM在区域碳循环中的循环和转化过程.

关键词: 溶解性有机质 , 海水养殖 , 电渗析 , 反渗透

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