商希礼
,
刘美玲
,
李长海
,
李贞玉
表面技术
doi:10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2017.04.010
目的 提高半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)的光催化性能.方法 通过Hummers法和半封闭一步热裂解法制备了氧化石墨烯(GO)和g-C3N4,再分别利用溶剂热法、热缩聚法和浸渍化学还原法制得相应的TiO2/g-C3N4、ZnO/g-C3N4、RGO/g-C3N4复合材料.采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等手段对复合材料进行表征,并以降解罗丹明B(RhB)来评价其在可见光下的光催化性能.结果 以尿素与三聚氰胺的混合物为原料通过热裂解法制备的g-C3N4,比使用纯尿素制备的g-C3N4具有更优的催化效果.TiO2、ZnO、RGO的引入提高了g-C3N4的光催化活性,RhB的降解率分别为95.6%、95.0%、78.1%.RGO质量分数为2.0%时,RGO/g-C3N4复合材料的催化效率最高.结论 通过g-C3N4特殊的能带调控优势与TiO2、ZnO、RGO的协同作用,提高了复合材料在可见光区的吸收强度和电子传导能力,进而提高了在可见光下的光催化性能.
关键词:
g-C3N4
,
TiO2/g-C3N4
,
ZnO/g-C3N4
,
RGO/g-C3N4
,
复合材料
,
光催化
,
降解
洪星星
,
康向东
,
刘岗
,
成会明
影像科学与光化学
doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2015.05.434
本文通过在双氰胺前驱体中添加聚乙二醇,在缩聚过程实现碳掺杂形成含氮空位的g-C3N4光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和荧光谱(FL)等表征手段,考察了原位聚合碳掺杂形成氮空位对g-C3N4物相结构、组分与化学态、光吸收性能及光催化活性的影响.研究结果表明,采用该方法可实现原位聚合碳掺杂,有效拓展g-C3N4的可见光吸收至850 nm,在紫外-可见光与可见光照射下光降解RhB及光催化产氢性能均显著提高,尤其可见光条件下的性能提升更为显著.
关键词:
光催化
,
g-C3N4
,
掺杂
,
空位
,
聚乙二醇
楚增勇
,
原博
,
颜廷楠
无机材料学报
doi:10.15541/jim20130633
利用光催化剂将太阳能转化为人类可以直接利用的能量，并用其解决地球资源的枯竭和生存环境的恶化是可再生清洁能源研究的一个方向。g-C3N4的独特结构赋予其良好的光催化性能，使之成为光催化领域的研究热点。目前在光催化领域， g-C3N4主要用于催化污染物分解、水解制氢制氧、有机合成及氧气还原。在实际应用中，为进一步提高 g-C3N4的光催化效果，科研工作者开发了多种改进方法，例如物理复合改性、化学掺杂改性、微观结构调整等。本文主要论述了 g-C3N4在光催化领域的应用以及光催化性能的改进方法，简要阐述了光催化和各种改进方法的机理，分析了目前g-C3N4在光催化领域面临的问题和挑战，展望了g-C3N4的应用前景。
关键词:
g-C3N4
,
光催化
,
改进方法
,
综述
姚光远
,
黄伟欣
,
李春全
,
孙志明
,
郑水林
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160004
以水洗高岭土为载体,采用盐酸对g-C3N4进行质子化处理,通过浸渍法制备了g-C3N4/高岭土复合光催化材料.采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征,并以罗丹明B为目标降解物,研究了复合材料在可见光下的光催化性能.结果表明:当高岭土和g-C3N4的质量配比为6∶3时,g-C3N4/高岭土具有较优的光催化性能,其光催化速率是纯g-C3N4的8.62倍;高岭土和g-C3N4通过静电吸引力紧密结合在一起,该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率,改善了纯g-C3N4光催化材料的吸附性能,进而有效提高了其光催化性能.
关键词:
高岭土
,
g-C3N4
,
可见光光催化
,
浸渍法
何科林
,
谢君
,
罗杏宜
,
温九青
,
马松
,
李鑫
,
方岳平
,
张向超
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62759-1
光催化技术是目前解决能源和环境问题最具前景的手段之一,因此寻找高效光催化剂已成为光催化技术的研究热点.而在众多半导体催化剂中,廉价、环保且性能稳定的g-C3N4光催化剂在太阳光开发利用方面尤其引人关注.然而,由于g-C3N4的比表面小,活性位点少,以及光生电子/空穴对易复合等不足,严重导致其较低的光催化量子效率.因此,构造Z型体系和负载助催化剂等策略被广泛应用于提高g-C3N4光催化效率.在过去几年中,TiO2,Bi2WO6,WO3,Bi2MoO6,Ag3PO4和ZnO已经被成功证实可以与g-C3N4耦合而构造Z型光催化剂体系.其中,WO3/g-C3N4光催化剂体系,具有可见光活性的WO3导带中的光生电子和g-C3N4价带中的光生空穴容易实现Z型复合,从而保留了WO3的强氧化能力和g-C3N4的高还原能力,最终大幅度提高了整个体系的光催化活性.在g-C3N4的各种产氢助催化剂中,由于常用的Pt,Ag和Au等贵金属的高成本和低储量等问题严重限制了它们的实际应用,所以近年来各种非贵金属助催化剂(包括纳米碳,Ni,NiS,Ni(OH)2,WS2和MoS2等)得到了广泛的关注.我们采取廉价且丰富的Ni(OH)x助催化剂修饰g-C3N4/WO3耦合形成的Z型体系,开发出廉价高效的WO3/g-C3N4/Ni(OH)x三元产氢光催化体系.在该三元体系中,Ni(OH)x和WO3分别用于促进g-C3N4导带上光生电子和价带的光生空穴的分离及利用,从而使得高能的g-C3N4的光生电子在Ni(OH)x富集并应用于光催化产氢,而高能的WO3的光生空穴被应用于氧化牺牲剂三乙醇胺,最终实现了整个体系的高效光催化产氢活性及稳定性.我们通过直接焙烧钨酸铵和硫脲制备出WO3纳米棒/g-C3N4,并采用原位光沉积方法将Ni(OH)x纳米颗粒负载到WO3/g-C3N4上.随后,我们采取X射线衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)和比表面和孔径分布等表征手段来研究光催化剂的结构与形貌;采取紫外-可见漫反射表征方法来研究其光学性能;采取荧光光谱,阻抗和瞬态光电流曲线等表征手段来测试光催化剂的电荷分离性能;采取极化曲线和电子自旋共振谱等表征手段来证明光催化机理;采取光催化分解水产氢的性能测试来研究光催化剂的光催化活性与稳定性.XRD,HRTEM和XPS表征结果,表明WO3为有缺陷的正交晶系的晶体,直径为20–40纳米棒且均匀嵌入在g-C3N4纳米片上;Ni(OH)x为Ni(OH)2与Ni的混合物,其Ni(OH)2与Ni的摩尔比为97.4 : 2.6,Ni(OH)x粒径为20–50 nm且均匀分散在g-C3N4纳米片上,WO3/g-C3N4/Ni(OH)x催化剂界面之间结合牢固,其中WO3和Ni(OH)x均匀分布在g-C3N4上.紫外-可见漫反射表征结果表明,随着缺陷WO3的负载量增加,复合体系的吸收边与g-C3N4相比产生明显的红移,而加入Ni(OH)x助催化剂使得催化剂体系的颜色由黄变黑,明显地增加了可见光的吸收.荧光光谱,阻抗和瞬态光电流曲线结果表明,WO3和Ni(OH)x的加入能有效地促进光生电子/空穴的分离.极化曲线结果表明,掺入WO3和Ni(OH)x能降低g-C3N4的析氢过电位,从而提高光催化剂表面的产氢动力学.?O2?和?OH 电子自旋共振谱表明成功形成了WO3/g-C3N4 耦合Z 型体系.光催化分解水产氢的性能测试表明,20%WO3/g-C3N4/4.8%Ni(OH)x产氢效率最高(576 μmol/(g?h)),分别是g-C3N4/4.8%Ni(OH)x,20%WO3/g-C3N4和纯g-C3N4的5.7,10.8和230倍.上述结果充分证明,Ni(OH)x助催化剂修饰和g-C3N4/WO3 Z型异质结产生了极好的协同效应,最终实现了三元体系的极高的光催化产氢活性.
关键词:
光催化产氢
,
稳定的Ni(OH)x催化剂
,
g-C3N4
,
Z型体系
,
异质结
刘欣
,
李家科
,
李艳艳
,
王艳香
人工晶体学报
以硝酸锌、三聚氰胺为原料,采用热解法合成ZnO掺杂g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、SEM、UV-Vis等对合成产物的组成、形貌及光吸收性能进行了表征.研究了热解温度及ZnO的掺杂量对合成产物性能的影响,并以亚甲蓝溶液为模拟污染物,对合成ZnO/g-C3N4进行光催化性能评价.结果表明:ZnO掺杂有利于提高ZnO/g-C3N4复合材料的光催化性能,当热解温度为650℃、保温时间为60 min、ZnO的掺杂量为2.5wt％时,合成的ZnO/g-C3N4光催化性能最佳,在高压汞灯照射240 min时,对亚甲蓝溶液的降解率为84.1％,比同条件下单一g-C3N4光催化性能提高26.2％.
关键词:
ZnO
,
g-C3N4
,
光催化
,
热解
胡玉洪
,
吴文卫
人工晶体学报
高温煅烧三聚氰胺制备类石墨结构氮化碳(g-C3N4),然后以硝酸铜Cu(NO3)2和g-C3N4为原料,去离子水和无水乙醇作溶剂,在加入适量氨水的反应条件下通过水热法反应制备g-C3N4/CuO纳米复合材料.采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、光电子能谱仪(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis-DRS)和荧光光谱(PL)等测试对复合材料进行表征.通过XRD、SEM和XPS测试结果可知微米球形CuO和g-C3N4紧密的结合起来,而由UV和PL谱图表明CuO和g-C3N4的复合扩展了材料对可见光的吸收范围和减慢了材料的光生电子和空穴的复合率.通过在可见光下降解甲基橙(MO)来检测复合材料的光催化活性,结果表明,在没有过氧化氢(H2O2)的体系下,经过4 h的光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了85%;但是在H2O2的体系下,经过1 h光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了96%.通过自由基的捕获实验说明羟基自由基、超氧自由基、空穴在降解MO过程中起到重要的作用.复合材料在经过四次的循环实验后,对MO的降解率基本能达到90%.因此,g-C3N4和CuO的复合抑制了电子-空穴的复合和扩展了吸收光波长范围,这样就使g-C3N4/CuO材料有了好的光催化性和稳定性.
关键词:
g-C3N4
,
CuO
,
可见光催化
,
甲基橙MO
郑莉莉
,
肖新颜
,
李阳
,
张卫平
中国有色金属学报(英文版)
doi:10.1016/S1003-6326(17)60130-4
采用液相剥离和溶剂热法制备TiO2/WS2/g-C3N4复合光催化剂.通过液相剥离的方法在乙醇体系中将块状WS2和C3N4剥离得到相应的纳米片;利用热处理法使TiO2纳米粒子原位生长并固定于WS2/g-C3N4纳米片上.采用光催化降解甲基橙(MO)来评价TiO2/WS2/g-C3N4的光催化活性.结果表明,TiO2/WS2/g-C3N4复合光催化剂的光催化活性远高于纯态TiO2,g-C3N4及TiO2/g-C3N4复合物,这主要归因于WS2/g-C3N4杂化复合物与TiO2纳米粒子之间的协同作用,有效促进了复合光催化剂中光生电子/空穴对的分离,提高了光子的利用率.活性自由基的捕获实验表明,?O2?对MO的降解起着决定性的作用,这说明?O2?是光催化反应过程中主要的活性自由基.
关键词:
g-C3N4
,
TiO2
,
WS2
,
光催化
,
液相剥离
,
溶剂热法
祝佳鑫
,
李志浩
,
周鹏
,
王辉虎
,
陈钊
,
彭大硌
,
芦佳
,
董仕节
中国有色金属学报
利用二氰二胺与尿素的复合粉末作为前驱体,通过简单的高温烧结法制备石墨相g-C3N4光催化剂.采用XRD、FESEM、TEM、BET、XPS和DRS等分析手段对g-C3N4的微观结构进行表征,并考察尿素加入量、催化剂浓度、染料初始浓度、溶液pH值以及光源等对光催化降解甲基橙的影响.结果表明:复合粉末前驱体所制备的g-C3N4具有典型的多孔结构,相比于纯二氰二胺或纯尿素所制备的产物具有更高的比表面积.随着尿素含量增加,g-C3N4产物的禁带宽度逐渐增大,而其表面的C和N摩尔比则从0.70降至0.60.可见光光催化降解甲基橙的实验结果显示随着尿素含量的增加,g-C3N4的光催化活性也随之增强,表明g-C3N4的表面化学组成及其氧化还原能力对可见光光催化活性起主要作用,而比表面积起次要作用.
关键词:
g-C3N4
,
甲基橙
,
尿素
,
二氰二胺
,
光催化
刘红艳
,
傅敏
,
李红梅
,
李晶
,
周万娇
,
康万里
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2015.22.004
将尿素和三聚氰胺的混合物置于马弗炉煅烧,制得了产率较高的 g-C3 N4.用 XRD、TEM、BET、FT-IR、UV-Vis、PL、TG-DSC 等对样品进行了表征,以亚甲基蓝为目标化合物,LED 灯为光源,评价了其可见光催化活性.结果表明,当煅烧温度为520℃,尿素含量为60％后,制备的 g-C3 N4呈片状结构,比表面积达到40．63 m2/g,在12 W 的 LED 灯照射下2 h 对15 mg/L的亚甲基蓝降解率达到91．1％.
关键词:
g-C3N4
,
光催化
,
尿素
,
三聚氰胺
