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氢氟酸后处理对Silicalite-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响

陶伟川 , 毛东森 , 夏建超 , 陈庆龄 , 胡英

催化学报

研究了氢氟酸后处理对 silicalite-1 催化环己酮肟气相Beckmann重排反应性能的影响. 结果表明,经适当浓度的氢氟酸溶液处理后,催化剂的选择性和稳定性都明显改善. 其中, silicalite-1 原粉先经硝酸铵预处理后再进行氢氟酸后处理所得到的催化剂催化性能最好,反应53 h后环己酮肟的转化率仍保持在96%左右,己内酰胺的选择性高达96.1%. XRD, FT-IR和 29Si MAS NMR的结果表明,较高的具有氢键相互作用的硅羟基与孤立硅羟基的比例值对环己酮肟气相Beckmann重排反应有利,同时, silicalite-1 表面硅原子的排布方式对该反应也有重要影响.

关键词: silicalite-1 分子筛 , 氢氟酸 , 环己酮肟 , 气相Beckmann重排 , 己内酰胺

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