姬乔娜
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张伟
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余谟鑫
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李忠
功能材料
通过掺杂不同金属元素对SO_4~(2-)/ZrO_2型固体超强酸进行改性,应用共沉淀法制备了一系列固体酸催化剂SO_4~(2-)/ZrO_2、SO_4~(2-)/ZrO_2-ZnO、SO_4~(2-)/ZrO_2-Fe_2O_3、SO_4~(2-)/ZrO_2-CuO、SO_4~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3,利用氧气作氧化剂进行催化氧化脱除噻吩硫化物动力学实验.研究结果表明,掺杂了Zn、Fe和Cu的SO_4~(2-)/ZrO_22型催化剂催化氧化效果较SO_4~(2-)/ZrO_2都有明显提高,其中添加了金属Zn的SO_4~(2-)/ZrO_2-ZnO催化氧化效果最好,在反应温度为50℃,能达到100%的脱硫率.对合成的系列固体酸进行了X射线衍射(XRD)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)的表征,结果表明,催化剂样品中四方相ZrO_2的含量越高,表面酸含量越大,其催化氧化噻吩硫化物的活性越高.
关键词:
固体超强酸
,
脱硫
,
催化氧化
,
氧气
,
噻吩
曹都
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夏勇
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姚洪涛
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祁争健
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孙宇
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李丰富
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.05.140326
以八甲基环四硅氧烷(D4)、六甲基二硅氧烷(MM)为原料,采用固体超强酸(SA) TiO2/SO2-为催化剂合成线型二甲基硅氧烷四聚体(MD4M),通过均匀设计实验和单因素实验分别研究了反应时间、反应温度、相对分子质量调节剂MM量和催化剂添加量对反应转化率和MD4M含量的影响,结果表明,当D4与MM的摩尔配比为0.75∶1,反应温度为100℃,反应时间为7h,催化剂(SA)用量为反应物总质量的2%时,D4开环聚合制备线型二甲基硅氧烷低聚物的反应转化率为87%,其中MD4M的收率为16.8%,较硫酸催化体系提高了1.6%,催化剂SA循环套用3次以上,催化活性基本不变,采用准均相体系建立了固体超强酸非均相催化D4开环聚合的宏观动力学模型.
关键词:
固体超强酸
,
二甲基硅氧烷低聚物
,
动力学