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介孔Ni-β-Mo2C/SBA-16催化剂在CH4/CO2重整制合成气反应中的催化性能

瑙莫汗 , 付晓娟 , 雷艳秋 , 苏海全

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20857

采用等体积浸渍将双金属活性组分负载到介孔分子筛SBA-16上,通过热分解制备了负载型催化剂Ni-β-Mo2C/SBA-16.N2吸附-脱附、X射线粉末衍射和透射电镜等结果表明,引入活性组分后,样品依然保持原有的有序介孔结构,活性组分高度分散于载体上,没有团聚.在CH4/CO2重整制合成气反应中,Ni-β-Mo2C/SBA-16催化剂具有较高的CH4和CO2转化率,以及CO和H2选择性,有明显的抗积炭作用.

关键词: 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 碳化钼 , , 介孔分子筛SBA-16 , 合成气 , 抗积炭

不同Al源和Zr源对完全液相法制备的Cu-Zn-Al-Zr

王将永 , 黄伟 , 高志华 , 李俊芳

催化学报

采用完全液相法,分别以无机和有机Al源和Zr源制备了3个Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂在合成气一步法合成二甲醚反应中的催化性能.结果表明,不同Al源对催化剂的性能有显著影响,而不同Zr源对催化剂性能的影响不大.以异丙醇铝为原料制备的催化剂的活性明显高于以拟薄水铝石为原料制备的催化剂.以异丙醇铝为Al源制备的催化剂,其Cu组分粒度小、分散性好,Cu-Zr之间的相互作用较强.Al源中微量杂质Na的存在和Cu-Zr之间相互作用的强弱是导致催化剂性能差异的主要原因.

关键词: 完全液相法 , , , , , 合成气 , 二甲醚

铜基催化剂LP201在合成气一步法制备二甲醚三相过程中的应用

郭莹 , 汪宇伟 , 黎汉生 , 李晋鲁 , 王金福

催化学报

目前二甲醚作为一种重要的能源受到广泛关注.实现生产二甲醚工艺的重点是采用一种廉价的生产流程及研制出性能优异的催化剂.本文采用普遍好评的三相反应器中合成气一步生产二甲醚的新工艺,并开发出具有优异催化性能的铜基催化剂LP201.对该催化剂的活性及热稳定性进行了评价,并利用多种手段对催化剂进行了表征,从机理上阐述了该催化剂的优越性.

关键词: , 氧化铝 , 二甲醚 , 合成气 , 三相过程

合成气/空气贫燃火焰熄灭极限的测量与数值模拟

仇晓龙 , 李博 , 张扬 , 宗晓辉 , 张海

工程热物理学报

使用对冲火焰法实验测量和数值模拟多组合成气/空气的贫燃熄灭极限.随着主要可燃组分H2和CO总含量的增加以及非可燃组分CO2和N2减少,在同一拉伸率下火焰浓度熄灭极限φex(用当量比表示)降低,贫燃侧可燃极限φlimit也随之降低.数值模拟结果与实验数据对比,在拉伸率较大时,两者符合得很好,在低拉伸率情况下,由于自然对流作用,导致测量偏差增大,使得实验测得的φex高于数值模拟计算结果.

关键词: 合成气 , 熄灭极限 , 可燃极限 , 对冲火焰 , CHEMKIN模拟

高压下合成气层流火焰传播特性的实验研究

周镇 , 艾育华 , 孔文俊

工程热物理学报

本文利用双腔泄压式定压燃烧弹,研究了高压下典型IGCC合成气的层流火焰传播特性,得到了不同压力(0.1~1 MPa)和不同当量比下(0.6~3.0)合成气的层流火焰传播速度和Markstein长度.实验结果表明,层流火焰传播速度随当量比先增加后减少,随压力的增加而减小.Davis和Sun机理能较好地预测高压下合成气层流火焰的传播速度.Markstein长度随当量比的增加而增加,随压力的增加而减小.

关键词: 合成气 , 球形火焰 , 层流火焰传播速度 , Markstein长度

高压下CO_2稀释的CO/H_2/Air火焰贫可燃极限处的辐射重吸收效应的数值研究

陶志强 , 艾育华 , 孔文俊

工程热物理学报

本文分别采用考虑辐射重吸收的谱带辐射(SNBCK)模型及未考虑辐射重吸收的光学薄辐射(OPT)模型,对0.1~4 MPa,CO_2稀释比为0%和20%的一维预混层流合成气/空气火焰进行数值分析,研究辐射重吸收效应对可燃极限及极限处的火焰传播速度和温度的影响。结果表明,辐射重吸收效应能有效拓宽贫可燃极限,提高燃料中CO_2比例或提高CO/H_2比例都会加剧上述效果。辐射重吸收效应随压力增大而逐渐增强,并造成可燃极限处最大火焰温度随压力先增加后减小,在1 MPa左右达到峰值。

关键词: 辐射重吸收 , 可燃极限 , 合成气 , 高压 , CO_2稀释

合成气预混层流火焰速度的热流量法测量

梁晓晔 , 翁武斌 , 王智化 , 朱燕群 , 周志军 , 周俊虎 , 岑可法

工程热物理学报

本文基于热流量法搭建了层流火焰速度测量平台,通过测量甲烷的绝热层流火焰速度对平台的可靠性进行了验证.然后运用热流量法对15%H2-15%CO-70%N2和12%H2-19%CO-1 3.2%CO2-5.8%CH4-50%N2两种组分合成气的绝热层流火焰速度进行了精确测量,并通过Chemkin 4.1软件采用GRI-Mech 3.0,USC Mech Ⅱ和Davis H2/CO三种机理对试验工况进行了计算.实验数据与计算结果基本一致,尤其与GRI-Mech 3.0机理的计算结果较好地吻合.本文还对实验误差进行了误差分析,对两种合成气的平均测量误差分别达到1.107 cm/s和0.88 cm/s.

关键词: 热流量法 , 合成气 , 绝热层流火焰速度 , 误差分析 , 当量比

CO2和H2O对合成气层流燃烧速度的影响

谢永亮 , 王金华 , 张猛 , 卫之龙 , 徐楠 , 黄佐华

工程热物理学报

利用高速纹影摄像方法结合定容燃烧弹研究了CO2和H2O稀释对CO/H2/air混合气层流燃烧速度的影响,获得了不同当量比、稀释气和CO/H2比例下合成气的层流燃烧速度.结果表明,CO2与H2O对合成气层流燃烧速度的影响有显著差异.总体上来说,CO2具有更强的稀释效果.从化学反应的角度出发,CO2与H2O对合成气的燃烧化学反应有着截然相反的效果,CO2抑制燃烧化学反应,而H2O起到促进燃烧化学反应的作用.

关键词: CO2 , H2O , 稀释 , 合成气 , 层流燃烧速度

改性Fe-Cu催化剂上由合成气合成酮和醇

苏运来 , 刘博 , 裴素朋 , 王向宇 , 刘中民

催化学报

采用熔融法制备了三类改性催化剂FeCuVKMn,FeCuVKCe和FeCuVKCo,可用于有效地合成低级酮和低碳醇. 在一定的温度范围内,CO转化率、C2+OH选择性及酮和醇的收率随反应温度的升高而升高; FeCuVKCo表现出比其他催化剂更宽的活性温度区间; 适量加入助剂可使Fe-Cu催化剂的催化性能显著改善. 催化剂活性及选择性的高低顺序是FeCuVKMn》FeCuVKCo》FeCuVKCe》FeCuVK; 最高活性温度的高低顺序是FeCuVK=FeCuVKCe》FeCuVKMn》FeCuVKCo.

关键词: 低碳醇 , , 合成气 , 铁-铜基催化剂

热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇K_2MoO_4-NiO/SiO_2催化剂结构及性能的影响

王琪 , 郝影娟 , 陈爱平 , 杨意泉

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90948

在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的K_2MoO_4-NiO/SiO_2催化剂进行热处理,并采用X射线衍射、热重-差示扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子白旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征,同时考察了催化剂催化高硫化氧合成气一步法制甲硫醇的性能.结果表明,由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热,空气中焙烧的催化剂发生严重烧结.随着焙烧温度的升高,八面体配位的Mo(O_h)逐渐向四面体配化的Mo(T_d)转变,导致催化剂的还原能力降低,配位不饱和Mo(CO吸附位)减少,因而CO转化率降低.甲硫醇的生成与Mo-S-K相密切相关,而MoS_2晶相表面主要生成烃类.与氮气中焙烧的催化剂相比,空气中焙烧的催化剂表面的MoS_2相较多,而Mo-S-K相较少,因此具有更高的烃类选择性和更低的甲硫醇选择性.

关键词: 销镍基催化剂 , 焙烧 , 一步合成法 , 硫化氢 , 合成气 , 甲硫醇

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