杨冬花
,
王新波
,
石宝宝
,
武正簧
,
李晓峰
,
窦涛
无机材料学报
doi:10.3724/SP.J.1077.2014.13377
以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料,采用EU-1晶种,通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5/EU-1复合分子筛.采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征,并在连续流动固定床反应器上考察了该分子筛催化剂对甲醇制二甲苯反应的催化性能.结果表明:含杂原子微孔结构的ZSM-5/EU-1复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,平均孔径明显增大,当催化剂的酸强度和酸量增大时,有利于甲醇芳构化趋势以及二甲苯优先扩散.B-ZSM-5/EU-1催化产物中芳烃在油相中的选择性达到84.70％; B-ZSM-5/EU-1和Fe-ZSM-5/EU-1两种分子筛催化产物的芳香烃中二甲苯的含量最高,分别为41.32％～45.88％和33.88％～39.16％.由于B-ZSM-5/EU-1较高的酸性、酸量和相对较小的孔道内径(0.8060 nm),较Fe-ZSM-5/EU-1更有利于产物中二甲苯的生成;不仅如此,B-ZSM-5/EU-1复合分子筛催化产物中对二甲苯在二甲苯中选择性范围为29.75％～47.47％;不过,Fe-ZSM-5/EU-1产物中对二甲苯在二甲苯中的含量最高可达53.75％,这是由于Fe-ZSM-5/EU-1复合分子筛的粒径较大,为催化反应提供了较长的孔道结构,易使产物中邻、间二甲苯在扩散过程中异构化转化为对二甲苯的缘故.
关键词:
晶种法
,
ZSM-5/EU-1复合分子筛
,
酸性
,
二甲苯
,
选择性
党富民
,
甄新平
,
牛春革
,
孙超
,
王吉德
,
宿新泰
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.12.006
以硅酸钠为硅源、硫酸铝为铝源、CTAB为模板剂,采用水热法合成了骨架负载型固体酸Al-MCM-41介孔分子筛催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和红外(IR)方法对其进行了表征,同时研究了该催化剂在二芳基乙烷合成反应中的催化性能. 考察了各种反应因素的影响,确定其最佳合成条件为:原料m(苯乙烯)∶m(二甲苯)=1∶7.5,催化剂用量为1%(总投料质量分数),反应时间为3 h,反应温度为140 ℃,产率可达87.1%,比传统催化剂浓硫酸提高了17%. 研究结果表明,该催化剂是替代液体酸合成二芳基乙烷的理想固体酸催化剂.
关键词:
固体酸
,
Al-MCM-41
,
苯乙烯
,
二甲苯
,
二芳基乙烷
,
催化
